天宝元年（742），机会终于来临，李白奉召入京，供奉翰林。这是他一生中最为得意的时期，玄宗“降辇步迎，如见绮皓。以七宝床赐食，御手调羹以饭之。……置于金鸾殿，出入翰林中，问以国政，潜草诏诰，人无知者”（李阳冰《草堂集序》）。他自己也说：“一朝君王垂拂拭，剖心输丹雪胸臆。忽蒙白日回景光，直上青云生羽翼。幸陪鸾驾出鸿都，身骑青龙天马驹。王公大人借颜色，金章紫绶来相趋。”（《驾去温泉宫后赠杨山人》）但不久，就为朝中权贵所谗毁，他在仕途上再次遭受打击，天宝三载以“赐金放还”的名义被迫离开长安。这次他的愤慨更为深广：“玉不自言如桃李，鱼目笑之卞和耻。楚国青蝇何太多？连城白璧遭谗毁。”（《鞠歌行》）他沿黄河东下，来到洛阳。在洛阳，与杜甫相遇，结下了千古传颂的深厚友谊。两人同游梁、宋，在那里又遇高适，怀古登临，纵酒射猎。之后，他在齐州请北海高天师授道箓，再次举行入道仪式。这时他的思想是复杂的，既悲慨不平， “我本不弃世，世人自弃我”（《赠蔡山人》）。对朝廷充满不满与失望的情绪，但又关心国家命运、积极入世，希望建立功业的心情并没有消退。他寄家东鲁，南下吴越，北上蓟门，近十年的漫游，都带着这种复杂的心情。北上蓟门经大梁时，他醉别于逖，依然是一腔慷慨豪情：“太公渭水猎，李斯上蔡门。钓周猎秦安黎元，小鱼<夋兔>兔何足言。……劝尔一杯酒，拂尔裘上霜。尔为我楚舞，吾为尔楚歌。且探虎穴向沙漠，鸣鞭走马凌黄河。耻作易水别，临歧泪滂沱。” （《留别于十一逖裴十三游塞垣》）在幽州，他预感到安禄山行将叛乱，忧虑不安。安史乱起，他正在庐山，永王李璘奉玄宗普安郡制置诏，出兵东南，经九江，李白以为报国的时机已到，入永王幕，慷慨从军。而此时肃宗李亨已即位灵武，以叛乱罪讨伐李璘。李白也因反叛罪蒙冤入狱，长流夜郎。乾元二年（759），他在流放途中遇赦放回，流寓南方。上元二年（761）闻知李光弼出征东南，他又想从军报国，无奈半道病还，往当涂依县令李阳冰。于次年病逝于当涂，年62岁。
盛唐士人积极入世、进取的人生态度，在李白身上被理想化了。李白是个功名心很强的人，有着强烈的“济苍生”、“安社稷”的儒家用世思想。但他既看不起白首死章句的儒生，不愿走科举入仕之路，又不愿从军边塞；而是寄希望于风云际会，始终幻想着“平交王侯”、“一匡天下”而“立抵卿相”，建立盖世功业之后功成身退，归隐江湖。他仰慕传说中作过小贩、屠夫，80岁在渭水边上遇文王，90岁封为齐侯，建立了不世功业的吕望；仰慕筑过墙，后来建立伟大功勋的傅说；仰慕隐于高阳酒肆，后来不费一兵一卒就为刘邦取得72座城池的郦食其；仰慕鲁仲连、宁戚、范蠡。而事实上他所面对的现实与他所仰慕的这些带着传奇色彩的人物所处的环境已经完全不同。他的过于理想化的人生设计，在现实人生中当然要不断遭致失败。这使他常常陷于悲愤、不平、失望之中。但由于他始终向往着这样的理想，他又始终保持着自负、自信和豁达、昂扬的精神风貌。他是把盛唐士人的入世进取的精神高度地升华了，带进了一个理想化的境界。
神仙道教信仰在李白思想中占有重要地位，在他的近千首诗中有一百多首与神仙道教有关。他正式入道，“名在方士格”。他炼丹服食，是非常认真的，充满对于神仙境界的幻想。当他仕途失意的时候，便进一步走向道教。但有时他又对神仙世界持怀疑态度：“仙人殊仿佛，未若醉中真。”道家和道教信仰给了他一种极强的自我解脱的能力，他的不少诗表现出人生如梦、及时行乐的思想，而其实是渴望任随自然、融入自然，在内心深处深藏着对于人生自由的向往。在他的人格里，有一种与自然的亲和力。山水漫游，企慕神仙，终极目的是要达到一种不受约束的逍遥的人生境界。他的狂傲不羁的性格，飘逸洒脱的气质，都来源于这样的思想基础。贺知章曾称他为“谪仙人”，他也以“谪仙人”自居，同样出于对不受约束的自由人生的向往。他的明朗、自信、壮大、奔放的感情，也基于这样的人生向往。李白人格的最突出的特点，便是独立不羁，不受任何约束。这是魏晋开始的人的觉醒发展至巅峰的产物，是盛唐精神的高度升华的产。
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