累积氡气测量方法

如题所述

(一)α径迹蚀刻法

20世纪50年代末期,科学家们先后发现带电粒子轰击绝缘固体时,可使其产生辐射损伤。60年代初又有人提出化学蚀刻技术,它可以使辐射损伤的潜迹扩大到可用显微镜观察的程度——微米量级。这项技术在60年代末期才引入到铀矿普查工作中,后来逐渐推广到世界各地。

径迹测量的优点:第一为长时间的积累测量,灵敏度高,增加了探测深度,提高了找矿效果;第二为无源探测器,成本低,质量可以得到保证;第三可同时测量氡、氡的短寿命子体和氡的长寿命子体所衰变产生的α粒子,以及铀和镭分散晕中衰变生成的α粒子,不受强的γ和β射线的干扰。

1.基本原理

具有一定动能的α粒子射入绝缘固体物质时,所经过的路径上会造成辐射损伤,当把遭受损伤的物质材料放入强酸或强碱中浸泡时,受损伤的部位较未受损伤的部位的化学活动性强,会较快地发生反应并溶解到溶液中。在受损伤的部位处出现小坑——蚀坑或径迹。这样的化学作用过程我们称为“蚀刻”。

如果某处具有释放α粒子的铀源,在该处埋设的固体径迹探测器就会遭到α粒子的轰击,并形成潜迹。再把探测器在室内进行蚀刻,就会显现出径迹来。一般来讲径迹的密度值取决于地下可能存在的矿体的铀含量、矿体规模、产状、埋深以及盖层性质,也与地球物理特征、地球化学环境、地质条件以及探测器本身的性能等因素有关。所以当具有一定规模的径迹密度受构造(或岩性)控制时,就预示地下的矿化可能性大,反之就小。

当矿体位于潜水面以上时,α径迹的主要来源可归结为如下三个部分:

1)在探杯口接触地面处,α粒子的自由射程范围内,由铀组核素衰变的α粒子有可能被探测器记录到,如图3-14中所示的①所示。

2)原生氡(Rn1):是铀矿体或原生晕放出的氡。由图3-14可看出原生氡Rn1本身又可以直接迁移到探杯中,并被探测器记录;同时沉淀在杯口的原生氡Rn1的沉淀物也可能被探测器所记录。

3)次生氡(Rn2):铀矿体在一定的地球化学环境和地质条件下,能在其上部数十米到数百米的范围内形成次生晕,其衰变放出的氡为次生氡即Rn2

当矿体位于潜水面以下时,矿体、原生晕及次生晕中的铀、镭的α辐射体都能不同程度的溶于水,这时沉淀在潜水面附近的上述核素也能向杯口迁移。其中迁移距离最远的是气态氡。

2.固体径迹探测器及其埋设技术

20世纪60年代末期,径迹蚀刻技术才被引用到铀矿的普查与勘探工作中。1972年报道了最早用于找铀矿的绝缘固体探测器,它是属于第一代产品。目前固体径迹探测器的种类较多。表3-9列出了几种固体径迹探测器。

图3-14 径迹找矿原理示意图

表3-9 国内外常用ATD主要技术参数

(1)固体径迹探测器原理

径迹探测器是指胶片片基、玻璃、云母等固体绝缘材料。当带电粒子或核辐射碎片射入上述绝缘体后,在其路径上因辐射损伤会产生细微的痕迹,其直径为10-8m,长度(1~10)×10-8m,称为潜迹,用电子显微镜才能看到。在用强酸或强碱腐蚀这种受过辐射损伤的材料后,潜迹就被扩大,直径可达2×10-5m左右。在一般的光学显微镜下就可以观察到辐射粒子的径迹。上述固体绝缘材料都能用于探测辐射粒子,而最好的是有机硝酸纤维(C6H8O9N2)。

径迹探测器无需外加电场及电子仪器,便可以长时间连续记录入射粒子并存储有关信息,能方便地在野外进行长时间累积测量。

(2)固体径迹探测器的阈特性

带电粒子在探测器中所造成的损伤,并非全部都能在蚀刻后被显示出来。只有损伤严重,即径迹密度大于或等于某一阈值(也称临界损伤密度)时蚀刻后,才能形成径迹。具有一定阈值的材料,只记录辐射损伤密度等于或大于这一阈值的那些重带电粒子。

图3-15表示出各种重带电粒子的辐射损伤密度与粒子速度(能量)的关系,以及几种探测器材料的阈值,图中可见,硝酸纤维可记录质子和比它更重的粒子;聚碳酸酯可记录α粒子(即He)和比它更重的粒子,但不能记录质子;而云母只能记录Ne以上的更重的带电粒子。了解这些材料的阈特性,有助于选择探测器材料。

图3-15 各种重带电粒子在固体径迹探测器中的辐射损伤密度与粒子速度(能量)的关系及几种探测器材料的阈值

重带电粒子在探测器中的全部路程上能产生辐射损伤程度并不一致。一般可将其全部路程划分三段,其作用情况如图3-16所示。

(a)路程的起始部分(图中的A~B段):由于粒子的能量高、速度大,所产生的辐射损伤密度低于阈值,故不能产生可蚀刻的径迹;

(b)路程的中间部分(图中的B~C段):其辐射损伤的密度高于探测阈值,这段可产生可蚀刻径迹;B~C段称为最大可蚀刻射程。

(c)路程的末尾部分(图中的C~D段):粒子的能量已经很小,辐射损伤的密度已降到探测器阈值以下,所以这部分不能产生可蚀刻径迹。

(3)探测器的埋设

如图3-17所示,将探测器安装在探杯支架上,倒扣在深约40cm的挖好的坑中,然后填回土埋好。

图3-16 重带电粒子在探测器中的路程与阈值的关系

图3-17 探测器的挂片方式及埋片示意

(4)探杯

其目的是保护探测器,防止沙土压坏、碰碎,可以存储气体,具有一定的定向作用。其容积为(6~8)cm×(5~7)cm×10cm。玻璃杯子、竹筒子甚至一块木板均可。

(5)固体径迹探测器的化学蚀刻

各种固体径迹探测器有一定差别:①对硝酸纤维用6~7mol/L(摩尔/升)的NaOH或KOH,在恒温50℃左右浸泡30min即可。②对醋酸纤维,需要在上述化学蚀刻液中按100mL加1~3gKMnO4的比例,制成蚀刻液,蚀刻时保持60℃恒温,浸泡30min。③对聚碳酸酯,需要先将化学纯的KOH用蒸馏水配制成5.7mol/L的溶液,再取KOH(5.7mol/L)与C2H5OH(乙醇)按体积比1:2制成化学蚀刻液。将聚碳酸酯片放入,保持60℃恒温,30min取出,用清水冲洗晾干。④CR-39片,蚀刻液用KOH制成6.5mol/L。保持恒温70℃,放置10h后取出,用清水冲洗晾干。

3.工作方法和技术

α径迹蚀刻法找矿的效果取决于工作地区有利的地质条件、物理化学性质和环境、α径迹法的使用前提和有效探测深度。原则上说取决于各种晕的发育程度。因为各种晕是铀元素在成矿期间和期后,由于内因和外因的作用分散到周围的基岩、土壤(冲积、残积和坡积层)、水(地下水、土壤水和地表水)和气(土壤气体和近地表气体)以及植物中而形成的。同时,很大程度上也取决于有利氡射气的扩散通道的发育程度,像围岩的破碎程度和孔隙度、断裂、构造和蚀变等,也取决于水的搬运、渗透和对流等情况。

该法可以单独使用,也可配合其他方法较为有效地应用于各种类型地区,特别适用于其他物化探方法较难取得地质效果的浮土较厚(几米到几十米以上)的地区。例如γ法和氡气法效果不够理想的地区、水文地质条件有利的地区、地表和地下压力差和温度差较悬殊的地区、沙漠和热带地区(利用大气对土壤中氡的抽吸作用)等。

(1)工作前的准备

主要有三个方面,即选区、测网布置和探测装置的准备。

(a)选区:根据有利的地质因素、有利的地球物理特征进行正确的选区,并制定合适的测量网度,才能取得较好的结果。

(b)测网布置:在进行小比例尺的踏勘性径迹测量时,测线最好同地质路线相一致。在进行大比例尺的径迹蚀刻详查和普查时,应尽量准确量好测线,定好测点。

埋杯网格宜取正方网格,这可以有效地进行空间控制,又便于计算机处理。

根据预计的矿体大小、形状,并考虑到有无地球化学晕的存在来确定网格的密度,一般认为,若矿体周围可能有较大的地球化学晕存在时,则可采用较大间距的网格。参考比例尺及点线距见表3-10。

表3-10 α径迹测氡法测量比例尺及点、线距参考表

(2)测量程序

(a)将α径迹探测片切成一定形状,一般取0.8cm×1.5cm,将探测片固定在探杯(T-702型)内的支架上,并在径迹片和杯上统一编号;

(b)在测点挖探坑,一般深度40cm,将探杯倒扣坑中,用土将探杯压紧,再盖上填土,在地表插上标志,如图3-18(a)、(b)所示;

(c)探测器采样时间,一般为20天左右;

(d)化学蚀刻液的配制与蚀刻,按配方配制好蚀刻溶液,可将取回、洗净的探测器进行化学蚀刻;

(e)用一般光学显微镜观察探测器上径迹密度,或用径迹扫描仪计算径迹密度;

(f)平均氡浓度NRn可用下式计算:

放射性勘探方法

式中:nRn为探测片上每cm2净计数;t为布放探测器时间;ks为刻度系数。

(3)α径迹蚀刻法的其他测量方式

(a)在埋杯方法上,可以用塑料覆盖探杯,使用更简便,如图3-18(c)所示;后来出现了在露头上埋杯的新技术,如图3-19所示。

图3-18 挖坑埋杯法示意图

图3-19 露头地区的埋杯方法示意

(b)在应用范围上扩充了在雪层、湖底水下、沼泽地带、沙漠地区进行径迹测量以达到普查与勘探铀矿的目的。雪层径迹测量是在降雪前把探杯理好,待来年春雪溶化时取出蚀刻;用特殊形式的探杯可在湖底水下或沼泽地带进行径迹测量,在水下测量时注意铅制探杯与水面上的浮子保持一致,在沼泽地测量时应使探杯紧贴沼泽地表面,埋杯时间仍为一个月。钻孔中的径迹测量也有了良好的效果,做法是将探杯按一定距离固定在电缆或铁丝上,放入钻孔中进行测量。

(二)α聚集器测量

1.α卡测量

早在1913年,卢瑟福就把金属材料加上负高压收集氡子体,成为实验室观察放射性现象的一种常见方案,灵敏度很高。也许是外加几百伏高压颇不方便,这一灵敏的测氡方法并未在野外地质工作中应用。1979年卡德和贝尔将不加电压的材料埋于地下,用以收集土壤中的氡子体,获得成功。这种方法比较简便,适于野外,但灵敏度较低,为了区别将前者称带电α卡法,后者称自然α卡法,于是α卡法开始用于野外放射性测量。1982年我国又研制了一种使用自身带静电的材料做成的α卡,它同时利用静电场力和未饱和场力,聚集氡子体,兼有探测灵敏度高和使用方便的特点,称为静电α卡法。

(1)基本原理

α卡能收集氡的子体,有两个重要原因:

第一,任何固体表面都有从周围气体中吸附分子、原子或离子的能力。这是因为固体表面的分子或原子都有未被其他相似的原子所包围,而存在未饱和价键力(也称范德华力)的缘故。因此,将固体卡片埋在地下,其表面就会吸附氡子体,形成所谓放射性薄层。

第二,放射性衰变产物的原子多带正电,在有氡的空间里,其衰变子体也多带正电,并很容易附着在空气中的尘埃颗粒上,形成放射性气溶胶。在这种空间引入带负电的电极,则因电场力的作用,正离子极易聚集在其上,形成放射性薄层。

所以用一定材料作成一定形态的收集片,形成放射层,用α探测仪测量卡片上的α计数率的大小,它正比于测点上氡浓度的大小;氡浓度的大小与母体有关,所以可通过α卡测量反映地下高放射性矿体的信息。

(2)α卡的分类

α卡的材质,可以是金属片(银片、铜片或铝片),也可以是塑料片。探测片可以重复使用。卡片面积一般取为3.8cm×4.5cm,常用的测量仪有CD-1、CD-2型α卡测量仪和FD-3012型α卡仪,以及其他α测量仪均可使用。

如果把卡片做成杯形,则称α杯,相应的方法称α杯法。

使用金属材料吸附或收集α粒子的方法由来已久。随后根据地质工作的需要,采取不同的技术措施以提高灵敏度,从而发展成各种各样的α卡法。

α卡可分自然α卡、静电α卡、带电α卡,其工作方式相同,主要特点参见表3-11。

表3-11 几种α卡法对比表

静电α卡系由过氯乙烯超细纤维薄膜制成,在制造过程中其上带有数百伏负的静电电压,致使静电α卡收集氡子体的能力大增,其灵敏度的比同面积的自然α卡要高数倍。静电α卡具有憎水性,能在野外润湿条件下使用。

(3)野外工作方法

α卡的野外工作方法与径迹测量相似,也要埋片,但不需要繁杂的化学处理。

一般埋片时间取3个小时,或一天,也有取6~9min。如果埋片时间超过10个小时,则α卡上还有214Po。如果Rn和Tn两者并存,则α卡上收集的是两者子体沉积物,需要进行区分。

采用两次读数法可进行氡钍异常分离。通常取卡后立即测得读数为n1,它是由222Rn和220Rn子体共同给出的;经过t时间后,再测一次计数为n2,则有

222Rn+220Rn=n1

a222Rn+b220Rn=n2

放射性勘探方法

式中:a、b是α卡上分别由222Rn子体和220Rn子体产生的α计数之衰减系数,它们是时间t的函数,可由实验求得。

一般,取t=4h,Rn的子体产物基本衰变完了,由此可得

放射性勘探方法

由(3-29)式所确定的数据,对资料解释很有价值。

(4)资料的处理与解释

将α卡的α计数率换成氡浓度,然后作成氡浓度等值线图,确定出异常,与其他方法的等值线异常一起进行地质解释,确定出测区的异常展布与矿体的空间分布的关系,以及矿体上异常特征。

2.α膜法

为了提高探测灵敏度,而加大探测片的面积。经过试验研究,采用比卡面积大25倍的16cm×8cm的透明塑料膜代替α卡,放入特制的圆柱形探杯周围,埋入采样坑中,3h或10h后取出后反转放入RM-1003型射气仪的闪烁探测室进行α活度测量,它的计数率比α卡高10倍,其他与α卡一致。

3.α管法

需要特制一种形状特殊的采样装置,如图3-20所示,为一倒扣的探杯下方装一根上粗下细、形似漏斗的钢制采样器,约半米长,直径1.3cm、带小孔的深部取气导管,在测点用钢钎打孔深70~80cm,后插入导管,压实周围土壤,以免进入空气,累积取样10~12h左右,取出后用RM-1003射气仪测量α粒子活度。

图3-20 α管的装置

这个方法的优点不仅加大了收集器的面积,而且加大了采样深度,对探测深部氡源比较有利。

4.硅半导体α仪测量

采用硅半导体探测器加电子探杯,即对探杯加电,用硅半导体探测器记录氡及子体衰变的α粒子来达到寻找铀矿的目的。

以上几种方法其野外工作与α径迹测量法相同,不再重复。

(三)活性炭吸附测氡法

活性炭法属累积测氡技术,灵敏度高,效率亦高,技术简单,成本低,能区分222Rn和220Rn,适用于覆盖较厚、气候干旱、储气条件差的荒漠地区,它可以用于探测深部铀矿或解决其他有关地质问题。

1.活性炭法的基本原理

静态条件下,干燥的活性炭对氡有极强的吸附能力,并在一定情况下与氡浓度保持正比关系。因此,把装有活性炭的取样器像α卡片似的埋在土壤里,活性炭中丰富的孔隙能强烈地吸附土壤中的氡。经过一定时间后,取出活性炭,测定其放射性α,便可了解该测点氡的情况,据此可以发现异常并解决有关地质问题。

活性炭,是用含炭为主的物质作原料,含有少量的氧、氢、硫等核素及水分和灰分,经高温加工而制得的疏水性固体吸附剂。由于活性炭具有较高的表面积(700~1600m2/g),因此具有较强的吸附能力。活性炭吸附测氡法就是依据活性炭的这一基本特性。

2.活性炭法的野外工作方法

活性炭吸附测氡法可分为微分法(瞬时法或称抽气法)和积分(或累积法)两种取样方法。目前用的较多的是累积分法,效果也较好。

(a)在去野外埋活性炭之前,宜在室内把活性炭装在取样直径3cm左右的塑料瓶内,编上号,并稍加密封,以免吸附进大气中的氡。活性炭颗粒直径约为0.4~3mm。每个取样瓶中活性炭重约数克至数十克,把取样瓶子装入探杯中,将装好活性炭的取样器埋于采样坑中,坑深约50cm。

(b)埋置时间从数小时、数十小时到几天不等,一般为5天。

(c)到设定的埋置时间后,从坑中取出取样器,记录取探测器时间,密封并送实验室(或现场)测量。

(d)用带有γ探测器(或β探测器)和铅室的定标器,测量活性炭吸附的γ照射量率(或计数率)。测量α射线可在现场进行(不需加铅屏)。记录测区上所有测点的计数值,并按换算系数,计数出氡浓度含量。

注意:活性炭应保持干燥,但不能在高温条件下存放。活性炭吸附氡之后停放一个月左右,可以再用。长期使用或受潮后,其吸附能力要下降,但若将其加热至120℃烘烤后,活性炭的吸附能力便可以恢复。

活性炭法的优点是测氡灵敏度高,可以发现盲铀矿体。其不足之处是吸附器的埋置时间较长,容易丢失,工作效率低,探测设备也较为笨重(要有一铅室)。

该法除用于找铀矿外,还可用于寻找与氡(铀)有关的一些矿种及地下水源,并可应用于地质填图(划分构造带)等方面。

(四)钋法测量

钋 (210Po)是 1898 年居里夫妇发现的,钋的同位素,有天然放射性元素衰变得到,也有人工得到的。作为铀矿普查方法是20 世纪80 年代发展起来的。该法实质就是采样并分析或测量样中的210Po含量。210Po含量增高的测点可能与深部铀矿体、地热和天然气源有关。

1.基本原理

方法的物理基础是,238U的衰变产生的222Rn能够通过岩层向地表扩散,222Rn的子体210Pb在常温、常压下是固体,所以它一旦形成就不会再离开岩层。但210Pb是β辐射体,它经一系列衰变

放射性勘探方法

而后形成稳定核素,它的子体中210Po是强α辐射体,相对强度占铀系的12.4%,半衰期较长(138.4天),所以经过1384天后,210Pb和210Po即达到放射性平衡,一般地质条件下两者皆处于平衡状态,可通过210Po的测量来获得深部岩层有价值的信息。

依据金属元素在稀盐酸溶液中的电离电位,铜和银均能置换210Po,使附着有210Po的铜片(或银片)变为一个α辐射源,通过α测量仪便可测量出210Po。

2Cu-4e→2Cu2+

Po+4+4e→Po

2.工作方法

野外工作方法与一般的地球化学方法相似。应当注意的是,取样深度和样品粒度要合适。室内分析方法也很多,现举一例:称40目样品5g,倒入100mL烧杯中,加抗坏血酸0.2~0.5g,放一面积为2cm2、厚度为0.1~0.2mm的铜片于烧坏中,再加入2N的盐酸20~25mL。烧杯加盖后放在60℃恒温浴中,水平振荡2h,取出铜片,洗净晾干。即成为无载体α源。再选用低本底的α仪测量5min,测量结果可用计数率直接表示210Po量,也可用下式计算当量含量:

Q=KJ(×10-6)

式中:K为仪器的换算系数,可实测获得,ppm/计数率;J为无载体α源的α计数率。

(五)热释光法

国外在铀矿普查中研究试验的这类方法有三种,即α热释光法(用对α辐射灵敏的剂量探测器测量α辐射的热释光效应,是累积测氡的变种);γ热释光法(测量γ辐射体的热释光效应,是γ法的变种);土壤热释光法(研究天然矿物之各种辐射作用的热释光效应)。现简单介绍研究比较成熟的α热释光法。

1.基本原理

将热释光探测器埋于地下一定的时间,它会接受放射性物质的照射而吸收能量,经过一定的时间后取出探测器,带回实验室用专门的热释光测量仪器,加热热释光探测器,记录相应的温度和光强。发光越强,说明受到的辐射越强,反映了埋置点的辐射水平,可以得知放射性元素的含量分布情况,进而解决不同的地质问题。

2.分类

(1)α热释光法

用对α辐射灵敏的热释光材料如[CaSO4(Dy)],制成有一定厚度(76μm或13.4mg/cm2)和形状的探测器,将探测器按一定的测网埋入土壤层中,约30天取回,在室内加热条件下,用仪器测量α强度。该强度与探测器释放出的光能成正比,而释放出的光能是与探测器在埋设期间受α粒子的照射剂量成正比。

(2)γ热释光法

用对γ辐射灵敏的热释光计量剂LiF,埋在地下接受放射性照射,约30天后取回,测量所释放的光强,它正比于测点附近土壤层中一定影响范围内的γ辐射体和来自一定深度上氡所产生的γ辐射体的强度,进而可推测被测点放射性辐射的大小。

(3)土壤热释光

利用取自岩石或土壤的天然物质(如石英、方解石)或矿物作为辐射剂量的天然探测器,测量在加热条件下其释放的热释光强度,此光强正比于测点处放射性辐射强度,从而可用于探测地下一定深度辐射体。

3.装置

(1)α热释光探杯

热释光探测器是装在高强度的硬塑料杯内的,又由于它只对α辐射灵敏,故称为α探杯,如图3-21所示。实际上它就是一块厚76μm的薄膜。典型的α粒子能量为5.5MeV,在这种物质中射程为31μm,所以探测器能把射入其中的α粒子能量完全吸收。图中示出的α探测器被封闭在镀铝的聚酯薄膜中,目的是保护探测器,并可以使两个侧面均能接收α辐射,从而可提高灵敏度。

图3-21 探杯截面图

(2)γ热释光探杯

与α探杯相似,只不过探测器不同。

4.工作方法

野外埋设热释光探杯的情况,大体与α径迹法相同,30天后取回探测器送室内用热释光剂量仪进行测量。

(a)按测量比例尺布置好测线,按网格进行热释光探测器埋设,对土壤热释光法则取土样,深度为40cm;

(b)30天后取回热释光探测器,对于土样则需要进行分析前的预处理,晒干,过筛120目;

(c)用仪器测量在加热条件下测量热释光探测器或土壤的热释光的光强I,目前的仪器有RGD-3、FJ-369;

(d)光强I正比于受照射的放射性强度,即正比于测点辐射体的氡浓度,根据标定系数,计算氡浓度的大小;

(e)绘制平面等值线图或剖面图,进行资料的解释。

国内的天然热释光法已有良好的试验结果,在已知区可发现100~120m深的盲矿,未知区的测量结果也可与其他方法很好地进行对比。

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