学术前沿|Nat. Commun.：提高离子电导率？试试晶相调控策略

Question

如题所述

Answer 1

在学术前沿领域，北京大学邹如强团队的一项突破性研究揭示了通过晶相调控策略，如何显著提升全固态锂离子电池（ASSLBs）的安全性和能量密度。反钙钛矿，以其低成本、低温制备、高稳定性和低熔点，一直是电池科研的热点。

他们通过巧妙地将钾离子引入反钙钛矿电解质的[Li2OH]+位点，成功实现了电导率的显著提升，达到了4.5×10^-3 mS cm^-1的高性能。这一创新不仅促使Li||LiFePO4全固态电池展现出卓越的循环保持率，高达96.1%，而且为电池的实用化带来了新的可能。

关键的创新在于两个方面：一是通过钾离子掺杂优化电解质，从而提升其电导性能；二是开发出的新型电解质被成功应用于全固态电池，展现出稳定的性能，预示着广阔的应用前景。研究团队深入探讨了钾掺杂的影响，图1揭示了钾掺杂后反钙钛矿从正交相转变为立方相的过程，以及温度变化对相变的调控。

核心数据揭示，钾离子的引入导致反钙钛矿的晶格参数减小，K离子可能不在Li位点，而是嵌入到[Li6OH]八面体中的[Li2OH]+簇，这一变化促进了电荷平衡和晶格收缩。随着K掺杂的增加，离子电导率和活化能显著降低，Li-O键键长也随之减小，如图3所示。

有趣的是，传输特性显示，钾掺杂使得高锂位点和锂空位在RT时对离子电导率的贡献增加，图4b、c清晰地展示了这一趋势。特别是(Li2OH)0.99K0.01Cl，其电导率在低温下表现优异，活化能低至0.56 eV，25°C时的电导率高达4.5×10^-3 mS cm^-1，如图4所示。对比正交相的Li+迁移路径，立方Li2OHCl中的迁移主要限于二维平面，而钾掺杂后的电解质显示出更高效的三维导电性，如图5所示。

电池性能测试中，Li|(Li2OH)0.99K0.01Cl|LFP ASSLB在高电流密度下表现出惊人的稳定性和低极化，电化学稳定性良好，如图6所示。电解质与电极界面的粘附性和均匀致密性也经过了严格的验证，为ASSLB的商业化应用奠定了坚实基础。

邹如强团队在Nature Communications上发表了这一重要研究成果，展示了钾掺杂策略在提高反钙钛矿电解质性能上的潜力，为全固态电池的发展开辟了新的道路。这一创新有望推动固态电池技术的进步，为下一代绿色能源提供更为安全、高效的储能解决方案。