请问在光和原子相互作用中的“亚多普勒共振条件”是什么意思?

我的理解是:当光和原子相互作用时,由于原子向各个方向运动,使得各原子相对于光传播方向的速度是不同的。因而在不同的原子看来,光速是不同的,会叠加一个由原子相对光的运动速度造成的多普勒频移,频移后的光如果满足原子跃迁频率的条件就会发生共振。那么对所有原子来说,原子本来的跃迁线宽由于各种大小的频移叠加而造成展宽,那么这种展宽后的共振就是“多普勒共振”。那么,“亚多普勒共振”是不是当光频在原子本来跃迁线宽范围内共振时的情况?也就是说,此时原子相对于光传播方向的速度在0附近,这是共振时没有多普勒频移。那么这个条件是不是就是“亚多普勒共振条件”?

1 前言

光谱研究一直给予二氧化氮以特别的关注,因为它是为数不多的几种稳定的自由基分子之一,同时也因为它是一种主要的大气污染物质.其中,14N16O2的ν3带(001-000)是该分子振转谱带中最强的,所以大气化学常用14N16O2的ν3带来测定地球大气的平流层、对流层中二氧化氮的浓度〔1〕.70年代初,Curl,Evenson和Wells等人率先将激光磁共振(LMR)方法应用于14N16O2转动光谱的研究〔2〕.而采用激光磁共振方法对14N16O2ν3带进行的研究迄今仅见于Freund,Hougen和Lafferty等人的论文,他们采用CO激光器获得了激光频率分别为1616.039 cm-1和1612.484 cm-1的两组ν3带磁共振谱线〔3〕.我们采用自制的CO激光磁共振谱仪,观测到了5组新的ν3带超精细结构谱线,采用的激光频率分别为1601.6223 cm-1,1605.2762 cm-1,1611.0928 cm-1,1614.9116 cm-1和{1618.6983 cm-1.本文将简要报道这一实验研究工作.

2 实验

作为一种高分辨、高灵敏的光谱技术,激光磁共振是研究自由基分子塞曼效应和超精细结构特性最强有力的手段之一.在激光磁共振实验中,外磁场解除自由基分子能级对磁量子数的简并,并被用于对分子能级进行调制.利用频率固定的激光(一般可选支)作用于磁场中的自由基分子;通过对磁场进行连续扫描,使分子跃迁频率发生位移;当分子跃迁频率与激光频率刚好相等时,分子对激光光子发生共振吸收,从而得到吸收谱线.
我们的实验采用自制的CO激光磁共振谱仪.CO激光器是水冷式、封闭型的,出光范围在1580 cm-1到1860 cm-1之间.吸收池置于激光谐振腔内,以实现腔内吸收.电磁铁扫场范围为0~1.4T.信号探测系统由一只EG&G HgCdTe红外探头(型号为J15D14-M204-S01M-60,工作波段为4~16μm)、一台Stanford SRS850数字锁相放大器以及一部 “奔腾”个人电脑组成.
采用饱和吸收技术获得兰姆凹陷(Lamb dip)能有效地抑制多普勒展宽,使分子的超精细结构得以凸现,从而提高光谱的分辨率.有关这一技术的详细讨论参见文献〔4〕.而从灵敏度的角度来考虑,要提高灵敏度,必须在不增加样品分子数目的前提下,提高信号的强度.我们采用的红外探头对1.5~2.5mW的光强响应最强,在这么低的光强下要获得兰姆凹陷通常是很困难的.在这种情况下,光谱的分辨率和灵敏度是有矛盾的.为了解决这一矛盾,我们在光腔和红外探头之间加了一个偏振片.通过旋转偏振片,可以连续衰减进入红外探头的激光光强,同时又不致于破坏光腔内的饱和吸收过程.这样,我们就可以在保持高分辨率的同时,提高灵敏度.
为实现饱和吸收、获得兰姆凹陷,有必要降低样品气压.14N16O2ν3带的跃迁强度较大,降低气压后获得的谱线仍较强.实验采用的是未经提纯的二氧化氮,样品气压在5~10Pa之间.
锁相的时间常数调得过大会降低谱线的分辨率,本实验的理想时间常数在30ms和300ms之间.同时,锁相采样速率过低则会导致谱线形状出现畸变,本实验采用的采样速率不应低于16Hz.
磁场测量采用NMR磁强计(型号为SD7SL),测量精度为1×10-6T.为消除电脑数据采样及扫描磁场的滞后性,测谱时我们对磁场正向、反向各作5次扫描,谱线中心位置的磁场值取10次测量的平均值.考虑到磁强计探杆和样品分子位置的磁强差异、以及NMR磁强计本身的测量误差等因素,磁场强度的测量准确度在5×10-4T以内.
激光频率采用150线/mm、闪耀波长5.6μm的光栅单色仪粗测,然后将粗测结果与CO激光的标准谱表进行对照确定〔5〕.

3 结果和讨论

实验共观测到5组新谱线(共计300多条谱线),它们的激光频率分别为1601.6223 cm-1,1605.2762 cm-1,1611.0928 cm-1,1614.9116 cm-1和1618.6983 cm-1.其中激光频率为1605.2762 cm-1和1611.0928 cm-1的磁共振谱线分别如图1、图2所示.迄今为止已经获得的14N16O2ν3带的磁共振光谱只有Freund,Hougen和Lafferty等人得到的24条谱线.因此本实验获得的结果在相当大的程度上丰富了14N16O2ν3带的磁共振谱的实验数据,对研究14N16O2ν3带的结构和塞曼特性将起到重要作用.由于我们的CO激光器与Freund,Hougen和Lafferty等人采用的CO激光器在激光媒质的配制方法和比例、工作环境温度等条件上有很大不同,我们的CO激光器没有出现1616.039 cm-1和1612.484 cm-1这两支光,所以他们得到的两组14N16O2谱线我们无法得到.

图1 14N16O2电子基态ν3带的激光磁共振谱,激光频率为1605.2762cm-1,激光电矢量方向与外磁场方向垂直(ΔMF=±1).图(a)为0~1T全谱图.图(b)为0.75~1T范围的展开谱图,其中竖线表示谱线的中心位置,较小的三重分裂为核超精细结构分裂,较大的双重分裂为K型双重分裂.
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第1个回答  2007-05-02
利用一些光谱学方法可以得到消除多普勒增宽的原子或分子谱线。这些方法中达到共振的条件就叫做“亚多普勒共振条件”。一般也是使速度分量在0附近的原子达到共振的条件。本回答被提问者采纳